FeCo-based hybrid MOF derived active species for effective oxygen evolution

Metal-organic frameworks(MOFs) have been regarded as promising catalyst materials due to the richness of coordinately unsaturated metal sites on the surface,which can act as catalytic active centres.In this study,a hybrid MOF material composed of Fe-based MOF and Co-based MOF was prepared with the involvement of graphene oxide nanosheets as additive.It was demonstrated that the hybrid MOF materials showed much higher electro-catalytic activity towards oxygen evolution than the single-phase counterparts.To drive current density of 10 mA cm~(-2),the hybrid CoFe-based MOF only needed an over potential of 290 mV in 1 M KOH.The catalytic activity could sustain for a longer time with only slight current density decrease.During oxygen evolution operation,the MOF catalyst evolved into catalytic active species but kept well the microscale sheet-like structure.It is thus believed that this study will provide an avenue for the development of advanced electrocatalysts.     

Acyl-chloride functionalized graphene oxide chemically grafted with hindered phenol and its application in anti-degradation of polypropylene

In this study,graphene oxide (GO) nanosheets were first functionalized by the acyl-chloride reaction and then reacted with hindered phenol (HP) to obtain HP grafted GO (GO-g-HP).The GO-g-HP prepared under the optimized condition exhibited a high efficiency against both thermal and photo oxidation of isotactic polypropylene (iPP).GO-g-HP exhibited a much better anti-aging efficiency than that of HP and GO used individually or that of their physical mixture.The outstanding anti-aging effect of GO-g-HP was attributed to the excellent synergistic effect produced between the chemically bonded GO and HP,which resulted in an improved oxygen barrier property of GO and excellent utilization of the free radical scavenging capability of GO and HP.Also,thanks to the grafting of HP on GO,the physical loss of HP,which was one of the main shortcomings for traditional small molecular antioxidants,was largely suppressed.It is expected that the GO-g-HP prepared can well meet the requirement of long-term applications of polymers in some harsh service conditions.     

丙酸盐对厌氧氨氧化除氮性能及群落结构的影响

为了探究有机碳对厌氧氨氧化的长期影响, 向厌氧氨氧化膜生物反应器中添加不同浓度的丙酸钠, 研究对反应器的除氮效能以及微生物的种群结构和功能变化。结果表明: 反应器主要的脱氮过程由CandidatusBrocadia完成, 当丙酸钠浓度为100 mg/L时, 反应器中由于异养细菌的生长, 可实现碳氮的同步去除, 平均总氮去除率可达91.9%。当丙酸钠浓度为200 mg/L 时, 对Candidatus Brocadia的抑制作用导致反应器除氮性能下降, Candidatus Brocadia的丰度降至41.2%, 总氮去除率降至 78.8%。在有机碳抑制作用解除后, 反应器的除氮性能恢复为86.8%, Candidatus Brocadia丰度增加到54.0%, 但群落多样性下降, 属水平的微生物组成有较大的改变。     

稠油低温氧化过程结焦行为实验

采用热重(TGA)、差热(DSC)和高温高压反应釜实验,研究稠油在空气和氮气介质中热转化过程及其反应产物,分析稠油油藏注空气过程中低温氧化对稠油结焦反应的影响,考察稠油在不同反应条件下的临界结焦温度。实验结果表明:随着温度升高,稠油在空气介质中的热转化过程经历低温氧化、沉积结焦和高温氧化3个阶段;低温氧化使稠油的临界结焦温度降低,稠油在氮气介质中的临界结焦温度约为400℃,而在空气中经历低温氧化后其临界结焦温度降低至280℃。结合稠油结焦机制分析认为其临界结焦温度降低与低温氧化存在显著热效应及组分变化有关,低温氧化过程导致稠油上述变化降低其胶体结构稳定性,引起相分离,加速沥青质物理聚沉,发生化学共聚生焦。     

过氧化氢对光催化氧化解聚大港减压渣油的影响

应用过氧化氢在光催化辅助下对大港减压渣油进行氧化,并进行气相色谱-质谱(GC/MS)和傅里叶红外光谱(FTIR)分析。结果表明:过氧化氢在大港重质减压残渣的光催化氧化过程中起到重要促进作用,能使重油原样中约占70%的正构烷烃逐渐转化成极性较强、有利于分离的含氧化合物(含量达92.94%);含氧化合物主要包括36.05%的有机羧酸、14.56%的有机酯以及9.05%的其他链式含氧化合物(醚、酮和酚类产物等),杂环类化合物达到21.57%,其中五元环醚化合物(呋喃类)占到19.12%;长链烃能被解聚而减小碳链单元数量;过氧化氢、催化剂、重油减渣的用量和溶剂种类等因素对过氧化氢的氧化作用都有影响。     

超临界水在废水处理中的应用

超临界水氧化技术是一种新型的氧化技术,同传统技术相比,具有无污染、处理率高、无需后续处理等特点。从该技术的特点、氧化机理、国内外应用等方面进行了探讨。     

自由基介导C—H键环化合成吲哚酮的研究进展

吲哚酮及其衍生物广泛分布在自然界中,其合成方法研究是当前合成化学领域中的热点之一.按照偶联的方式及其相关的机理,对近几年来自由基介导C—H键环化合成吲哚酮研究进行了归纳,从催化剂、氧化剂和溶剂等反应条件对反应体系的影响出发,讨论了C—H键的切断方法.     

CuNaX催化苯甲醇无溶剂氧化合成苯甲醛

通过简单离子交换法制备了不同铜含量的CuNaX催化剂,研究了催化剂在无溶剂条件下用70%叔丁基过氧化氢(TBHP)氧化苯甲醇合成苯甲醛反应中的催化性能.实验结果表明,随着铜含量的增加,苯甲醛的收率呈先增大后减小的趋势.当铜含量为10.4%时,苯甲醛的收率最高.在催化剂用量100mg、n(TBHP)/n(苯甲醇)=1.3、反应温度70℃、反应时间6h的优化条件下,苯甲醛的产率达34.7%.且该催化剂重复使用3次之后,苯甲醛的收率和选择性无明显下降.较高的铜含量将使NaX分子筛的结构发生部分破坏,导致苯甲醛的收率下降.     

气相质谱法研究 Fe 与 CO2-- CO 氧化反应动力学

采用气相质谱在线监测反应气体成分变化的方法,研究了1273~1473 K 范围内,不同比例 CO2- CO 混合气体对铁片恒温氧化的反应动力学.结果表明,氧化反应速率与二氧化碳分压呈线性关系,反应速率常数随 CO2/ CO 体积比值增大而减小,铁片氧化反应的表观活化能为(137.7±15.8) kJ·mol -1.该方法得到的结果与文献相比较,结果是可靠的,表明该方法可以用来在线研究气-固反应的动力学.     

纳米孔壳聚糖接枝四(对-羧基苯基)锰卟啉催化氧化乙苯

为模拟细胞色素P-450酶的催化空腔场所,提高壳聚糖接枝四(对-羧基苯基)锰卟啉(Mn TCPP)的催化活性。采用冷冻干燥法制备纳米孔壳聚糖(np-CTS),并用酰化反应接枝四(对-羧基苯基)锰卟啉获得仿生催化材料―Mn TCPP/np-CTS,同时制备相应的无孔催化材料―Mn TCPP/nonp-CTS。用紫外可见光谱(UV-vis),傅里叶变换红外光谱(FT-IR),X射线(XRD),热重分析(TG)和扫描电镜(SEM)技术对其进行表征,并用于催化空气氧化乙苯研究。催化结果表明:在最佳反应条件下(145℃,0.8 MPa),纳米孔壳聚糖接枝四(对-羧基苯基)锰卟啉比无孔催化材料催化活性提高26%,醇酮收率提高38%。实验结果表明:纳米级空腔有利于充分发挥所固载的锰卟啉催化活性,最大程度地提高固载仿生催化材料的催化效率。